SPECTROSCOPIE - Spectroscopie nucléaire


SPECTROSCOPIE - Spectroscopie nucléaire
SPECTROSCOPIE - Spectroscopie nucléaire

Tout comme un atome, un noyau atomique défini comme un ensemble de A nucléons, Z protons et N neutrons est un système quantique qui peut se présenter sous différents états d’énergies différentes. Ces états ne sont pas strictement stationnaires, à part l’état fondamental s’il s’agit d’un noyau stable. Le noyau transite d’un état dans un autre, d’énergie plus basse, par émission de rayonnement. Ce terme ici désignera, par commodité, non seulement le rayonnement électromagnétique (rayons 塚), mais aussi des particules légères (électrons, neutrinos) et des particules lourdes (protons, neutrons, particules 見, etc.). L’étude de ces rayonnements et la construction du schéma (spectre) des états excités du noyau qui en résulte, avec leurs caractéristiques, constituent la spectroscopie nucléaire. Elle ne diffère en rien, en son principe, de la spectroscopie atomique. Elle ne s’en sépare que par ses méthodes, et la plus grande diversité des rayonnements à étudier.

La structure et les propriétés des rayonnements émis constituent la «carte d’identité» d’un noyau. Elle permet de le suivre dans ses migrations et se trouve donc à la base de la technique des traceurs radioactifs [cf. RADIOACTIVITÉ] et de maintes autres applications (analyse par activation; cf. chimie ANALYTIQUE, chap. 3). La structure du schéma des niveaux excités, les probabilités de passage d’un état dans un autre par telle ou telle émission peuvent être prévues par les théories (modèles) nucléaires qui sont ainsi testées. La spectroscopie nucléaire a donc un double intérêt, pratique et théorique.

1. Le spectre d’un noyau

Les états excités d’un noyau n’étant pas stationnaires, leur énergie n’est pas strictement définie. Une certaine bande d’énergie est possible autour d’une valeur centrale (fig. 1). La largeur 臨 de cette bande est reliée à la durée de vie 精 de l’état par la relation 精臨 = 寮 (cf. mécanique QUANTIQUE, NOYAU ATOMIQUE, chap. 8). La durée de vie de l’état fondamental des noyaux dits stables étant infinie, la largeur 臨 pour ces états est nulle. Pour les noyaux instables, se désintégrant par radioactivité 見 ou 廓 [cf. RADIOACTIVITÉ], les durées de vie étant de l’ordre de la seconde ou de l’année, les largeurs seront de l’ordre de 10-15 eV ou moins, c’est-à-dire parfaitement négligeables par rapport aux énergies mises en jeu dans les désintégrations (quelques mégaélectrons-volts). Pratiquement, on pourra donc considérer les énergies de ces états fondamentaux comme bien définies. Les noyaux, dans leurs premiers états excités, c’est-à-dire ceux dont l’énergie d’excitation est la plus faible, libèrent cette énergie en général par émission 塚, le rayonnement pouvant servir à expulser des électrons du cortège (conversion interne). La durée de vie varie de la seconde à 10-15 s et la largeur associée de 10-15 eV à 1 eV. La distance entre les énergies des différents états étant de l’ordre du mégaélectron-volt ou de quelques dizaines de kiloélectrons-volts suivant la masse du noyau, cette largeur pourra encore être négligée. À mesure que l’énergie d’excitation augmente, deux tendances s’affirment. D’une part, la distance entre les énergies des différents états diminue, d’autre part, la durée de vie diminue et, par conséquent, la largeur augmente. La première tendance est d’origine statistique: à mesure que l’énergie augmente, on peut provoquer de plus en plus d’excitations élémentaires variées. La seconde est due à ce que la probabilité d’émission 塚 augmente rapidement avec l’énergie disponible, et que le nombre de possibilités s’accroît à mesure qu’il y a plus d’états d’énergie inférieurs susceptibles de servir d’états finals à l’émission. Cette tendance s’accélère si l’énergie est suffisante pour qu’il y ait émission de neutrons (énergie de séparation Sn ) ou d’une particule lourde chargée (énergie de séparation Sp , S size=1, ...). En effet, l’émission d’une particule lourde devient alors rapidement plus probable que l’émission 塚. À partir d’un certain moment (sans que la transition soit brutale), la largeur des niveaux d’énergie devient du même ordre que leur distance ou même supérieure à elle, et la notion de niveau disparaît. On est alors dans le continu, qui, mathématiquement, a commencé à la première énergie de séparation. La spectroscopie ne s’intéresse qu’à la région dans laquelle les niveaux peuvent encore être bien isolés. Si l’énergie d’excitation est inférieure à toutes les énergies de séparation, on a un état lié. Dans le cas contraire, on a un état non lié, ou résonance .

Outre son énergie d’excitation et sa durée de vie, un état excité est caractérisé par un certain nombre de quantités, en particulier par son mouvement angulaire et sa parité (cf. ATOME, chap. 2). Le moment angulaire, même pour des états liés, peut prendre des valeurs très élevées. On a déjà mesuré des moments angulaires de 黎 60 寮. L’étude des caractéristiques des états se fait de façon détaillée pour les états de faible énergie. Les théories actuelles sont à même de les expliquer, et l’opération est rentable, ou même nécessaire, pour la compréhension de la physique du noyau. Sauf pour les noyaux très légers, qui ont un comportement individuel, c’est plutôt d’ailleurs une étude systématique de tel ou tel état dans toute une série de noyaux qui est instructive, par exemple la série des états 2+ des noyaux pairs, des états 3-, des états 0+. Pour les états d’énergie d’excitation plus élevée, une étude détaillée complète de tous les états n’a pas beaucoup d’intérêt, les détails étant hors de portée de toute explication. Par contre, l’étude de certains types d’état correspondant à des excitations simples reste de grande importance. Il est, par exemple, fondamental de savoir à quelle énergie d’excitation les bandes rotationnelles observées dans certains noyaux s’arrêtent, et comment elles le font, si l’on veut comprendre ce qui tourne dans un noyau.

La spectroscopie n’a pas seulement pour but de tester les modèles nucléaires, mais aussi d’éprouver les théories sur l’émission des rayonnements. Dans ces théories sont essentielles les règles de sélection, c’est-à-dire les règles qui permettent de préciser, les caractéristiques des états étant connues, si telle ou telle émission est possible ou interdite [cf. ATOME]. Elles sont en général fondées sur des considérations de symétries (géométriques ou physiques) et sur les lois de conservation qui en découlent. Inversement, à partir de l’observation des rayonnements, ces règles permettent la construction du schéma des états excités.

Un noyau se trouvera dans un état excité soit après transition à partir d’un autre état excité du même noyau (transition 塚) ou de l’état fondamental d’un autre noyau (transition 見 ou 廓), soit comme résultat d’une réaction nucléaire.

2. Énergies

Les énergies des états excités sont toujours exprimées par rapport à celle de l’état fondamental. L’énergie de ce dernier est mesurée de façon absolue soit par spectrométrie de masse, soit de proche en proche par des bilans de réactions nucléaires ou des mesures d’énergie totale libérée lors de désintégration 見 ou 廓. Pour les états excités, la mesure de l’énergie d’excitation se fonde sur la mesure des énergies des rayonnements émis ou absorbés et sur le principe de conservation de l’énergie.

Si le rayonnement est chargé (électrons, protons, deutons, particules 見, etc.), la mesure de l’énergie exploite essentiellement deux idées. La première utilise un champ magnétique: toute particule chargée est déviée par ce champ, la déviation faisant intervenir l’impulsion; la masse étant connue (la particule doit être identifiée), on passe à l’énergie cinétique par la relation E = p 2/2 m . De façon plus générale, toute région où règne un champ magnétique se comporte, pour les particules chargées, comme un milieu dispersif, et des spectromètres essentiellement analogues aux spectromètres optiques peuvent être construits. Ce sont des appareils de haute résolution mais de faible luminosité (fig. 2). La seconde idée utilise le fait que, si la particule est arrêtée dans un milieu, les effets produits, de type électrique ou lumineux, sont en général proportionnels à l’énergie de la particule. Le signal est recueilli, amplifié, et son intensité, si les précautions nécessaires sont prises, permet d’atteindre l’énergie de la particule. Le milieu matériel peut être un gaz (chambre d’ionisation, compteurs proportionnels) ou un solide. Dans la plaque photographique, la longueur de la trace donne une mesure de l’énergie de la particule qui l’a produite, mais cette technique est de moins en moins utilisée. Les progrès spectaculaires de la spectroscopie depuis 1960 sont dus à l’usage d’un milieu formé de semiconducteurs (silicium, germanium, convenablement enrichis en impuretés). Ces détecteurs (jonctions) fonctionnent comme les compteurs proportionnels, mais, les dimensions étant très fortement réduites, leur résolution, si elle reste inférieure à celles des appareils magnétiques, est excellente, leur efficacité est plus grande et leur emploi plus facile.

La mesure de l’énergie des neutrons est plus dificile et moins précise. Elle peut se faire par transfert de l’énergie du neutron à un proton, dans une collision, et mesure de l’énergie de celui-ci. Elle se fait surtout par mesure de la vitesse, dans la technique du temps de vol (on mesure le temps de transit du neutron entre deux points donnés). Cette technique peut aussi être utilisée pour des particules chargées.

La mesure de l’énergie des rayonnements 塚 se fait soit à partir de leurs propriétés ondulatoires (spectromètre à cristal courbe, fonctionnant comme un réseau optique), soit en transférant leur énergie à des particules chargées. On peut notamment matérialiser les rayonnements 塚 sous la forme d’une paire d’électrons e +-e -, et mesurer l’énergie de ceux-ci (spectromètre à paires). Mais la technique la plus courante est assez analogue à celle qui a déjà été décrite pour les particules. Un photon absorbé dans la matière produit aussi des effets soit électriques, soit lumineux, proportionnels à l’énergie du photon (fig. 3). Les effets lumineux, produits dans les scintillateurs liquides ou cristallins (I-Na), sont mesurés par des photomultiplicateurs. Les jonctions Ge-Li ont une très grande résolution et une bonne efficacité.

L’énergie des rayonnements étant mesurée, le passage aux énergies des états excités n’est pas toujours immédiat. Il est facile dans le cas des réactions nucléaires. Dans une diffusion inélastique, la perte d’énergie de la particule incidente représente l’énergie d’excitation dans le noyau cible. Dans les réactions de transfert [cf. ISOTOPES], par exemple (d , p ), les protons sortent avec des énergies décroissantes, correspondant à chaque état excité du noyau final. Si la spectroscopie doit se faire par l’intermédiaire des rayonnements 塚, le travail est plus difficile; en effet, sans précautions, les procédés d’excitation conduisent à un grand nombre d’états excités et, par conséquent, à un fourmillement de rayonnements 塚 d’origine incertaine. Il est alors nécessaire d’introduire une sélectivité dans le processus d’excitation (en faisant des coïncidences particule- 塚) si celui-ci est une réaction nucléaire, ou bien d’identifier les 塚 en cascade par des coïncidences 塚- 塚. On vérifie que, des deux rayonnements, l’un conduit à l’état étudié tandis que l’autre en provient, en s’assurant que l’intervalle de temps qui sépare leur émission est de l’ordre de la durée de vie de cet état. Enfin, si on a une transition d’un état A vers un état B (énergie E1) et une transition de l’état B vers l’état C (énergie E2), l’observation de la transition directe AC (d’énergie E1 + E2) est toujours une confirmation utile de la validité du schéma.

3. Durées de vie

Chaque possibilité d’émission par un noyau dans un état excité est caractérisée par une probabilité Pi de transition par unité de temps. On définit une durée de vie partielle i par:

La largeur totale est la somme des largeurs partielles, et on désigne la durée de vie totale (la seule qui ait un sens physique) par:

Les durées de vie partielles, reflétant les aptitudes d’un noyau à passer d’un état dans un autre, donnent des indications sur les fonctions d’onde de ces états. Elles font intervenir le carré du module d’éléments de matrice de certains opérateurs entre les fonctions d’onde de l’état final et de l’état initial. Dans le cas des transitions 廓 ou 塚, les opérateurs sont relativement bien connus et, en première approximation, sont la somme d’opérateurs intéressant les nucléons individuellement. Par conséquent, on a là un moyen de contrôler le nombre de nucléons mis en jeu dans toute transition et de distinguer les mouvements collectifs des excitations individuelles. Les durées de vie partielles sont obtenues, en valeur relative, par comparaison directe des intensités des différents rayonnements (rapports d’embranchement).

La méthode utilisée pour la mesure de la durée de vie totale (qui fixera les valeurs absolues des durées partielles) est fonction de son ordre de grandeur. Le domaine de la seconde (et plus) ne pose pas de problème et se mesure en constatant la décroissance radioactive. Dans le domaine de l’ordre de la nanoseconde (jusqu’à la picoseconde), la mesure du temps se fait par des circuits électroniques. On introduit un certain retard t entre l’enregistrement du rayonnement qui conduit à l’état excité et l’enregistrement du rayonnement qui en provient; le taux de coïncidences varie comme e size=1t / size=1. Le retard t étant introduit par trajet supplémentaire pour un des signaux, ce retard ne peut pas être très inférieur à 10-11 s (trajet de 1 mm), ce qui limite la durée de vie mesurable à des valeurs supérieures à ce chiffre.

La zone de 10-11 à 10-15 s est explorée en s’appuyant sur l’effet Doppler (cf. SPECTROSCOPIE – Spectroscopie des radiofréquences) dans les transitions électromagnétiques. Si le noyau est en mouvement, l’énergie du rayonnement émis varie avec la vitesse du noyau et avec l’angle fait entre la direction du mouvement et la direction d’émission. À l’instant zéro de formation du noyau dans l’état excité, la vitesse est connue: c’est en général la vitesse de recul du noyau dans une réaction nucléaire. La mesure est d’autant plus précise que cette vitesse est plus grande, d’où l’intérêt d’utiliser des ions lourds. Si le noyau se propage dan un milieu ralentisseur, le déplacement Doppler est fonction de la vitesse au moment de la désintégration, d’où une déformation de la raie observée qui fait intervenir la durée de vie. Si le noyau se propage dans le vide, puis est stoppé dans un matériel, on observe un dédoublement de la raie, une fraction correspondant à l’émission en vol, l’autre à l’arrêt. Le rapport des intensités des deux parties fait intervenir la durée de vie, et, en faisant varier la distance de parcours, on mesure cette dernière.

Aux environs de 10-18 s, la distance parcourue par une particule devient de l’ordre du dixième de nanomètre. Le seul espoir de mesure des durées de vie repose sur le fait que de telles distances se rencontrent dans les solides et qu’il est possible de distinguer (parce que les particules se déplacent plus ou moins facilement dans un réseau cristallin suivant les directions: effet canal) les sites occupés dans le réseau cristallin par les noyaux qui se désexcitent.

En général, on n’observe pas directement la largeur de raie dans les transitions électromagnétiques, cette largeur étant très inférieure à la résolution en énergie des détecteurs. Par contre, pour les états non liés produits dans des réactions nucléaires (par particules chargées pour les noyaux légers, par des neutrons pour les noyaux plus lourds), la variation caractéristique d’une section efficace dans un certain intervalle d’énergie (résonance) détermine directement la largeur.

4. Moments angulaires et parité

Système isolé dans l’espace, le noyau, dans son état fondamental comme dans ses états excités, a un moment angulaire bien défini. De même, son comportement (parité) dans une symétrie par rapport à son centre de masse est aussi bien défini, si on fait abstraction des effets secondaires des interactions faibles. La détermination de ces deux quantités se fait par l’étude des mécanismes d’excitation et de désexcitation en s’appuyant sur les règles de sélection, lois de conservation du moment angulaire et loi de conservation de la parité, strictement valables pour les interactions fortes et électromagnétiques. Pour les interactions faibles (radioactivité 廓), la situation est un peu plus complexe, étant donné que la parité n’est pas conservée, mais on a toujours des règles de sélection (cf. RADIOACTIVITÉ, chap. 4).

La base théorique de cette détermination se trouve dans le fait que le moment angulaire orbital に est essentiellement lié aux directions (définies par les coordonnées sphériques et 﨏 dans un système de référence d’axe Oz 轢) à travers ses états propres, les harmoniques sphériques YLM( , 﨏), la valeur propre de に2 étant L(L + 1) et celle de Lz étant M. D’autre part, la parité de ces harmoniques est (face=F0019 漣 1)L. Le spin des particules émises ou absorbées complique l’analyse des expériences, tout comme les règles particulières d’addition des moments angulaires, ce qui implique souvent la nécessité de plusieurs expériences de genres différents pour arriver à une conclusion par recoupement entre plusieurs listes de solutions possibles au problème étudié. Le moment angulaire des états fondamentaux des noyaux stables est en général déterminé par des méthodes atomiques, fondées sur l’interaction de ces noyaux avec le cortège électronique; ce qui suit illustre les méthodes les plus utilisées en ce qui concerne les niveaux excités.

Un noyau peut être fabriqué (dans un état quelconque) en ajoutant ou en retranchant un ou plusieurs nucléons à un autre noyau. Si l’énergie est judicieusement choisie, l’opération apparaît comme étant une opération simple de transfert de ces nucléons entre un projectile et le noyau cible (réactions de transfert). Dans une réaction (d , p ), on a transfert d’un neutron, et la distribution angulaire des protons (l’axe Ozdu système de référence étant choisi le long du faisceau incident) ne dépend pas de 﨏, si la cible, comme c’est le plus souvent le cas, n’est pas polarisée, puisque le système, avant la collision, a une symétrie axiale; mais cette distribution angulaire, considérée comme fonction de , caractérise le moment angulaire orbital ln du neutron transféré. Par conséquent, la parité de l’état final sera le produit de la parité de l’état initial par (face=F0019 漣 1)ln . De proche en proche, toutes les parités peuvent ainsi être déterminées. Le moment angulaire total transféré est jn = ln 梁 1/2. Même si le noyau parent a un moment angulaire nul, le noyau produit peut avoir l’une ou l’autre de ces deux valeurs. Dans certains cas, la distribution angulaire présente des détails sensibles à jn , mais cette sensibilité est beaucoup moins sûre que la sensibilité relative à ln . Si le moment angulaire Ji de l’état initial du noyau parent est différent de zéro, l’éventail des valeurs possibles du moment angulaire Jf de l’état final sera compris entre |Jiln 漣 1/2| et |Ji + ln + 1/2|. Les autres réactions de transfert, et certaines autres réactions nucléaires (diffusion inélastique de particules 見), offrent des spécificités angulaires du même type.

Si le moment angulaire d’un noyau dans un état excité n’est pas orienté dans l’espace, c’est-à-dire si la population des différents sous-états M de sa projection sur un axe Ozest indépendante de M, par raison de symétrie, la distribution angulaire du rayonnement émis sera isotrope et n’apportera aucune information. Si, par contre, il est possible de créer une inégalité dans les populations des différents états M (l’alignement suffit en général, c’est-à-dire que les états + M et 漣 M peuvent rester également peuplés), la distribution angulaire du rayonnement est alors caractéristique du moment angulaire emporté par celui-ci. S’il s’agit d’un rayonnement électromagnétique et si le moment angulaire emporté est L, la distribution angulaire est un polynôme dépendant de L, des moments angulaires Ji et Jf et des populations. La dépendance par rapport à L, Ji , Jf est purement géométrique, c’est-à-dire indépendante de tout modèle physique sur le noyau et le mécanisme d’émission. La méthode la plus évidente pour orienter les noyaux est un champ magnétique qui orienterait les moments magnétiques associés aux moments angulaires, mais, étant donné que le magnéton nucléaire est environ 2 000 fois plus petit que le magnéton électronique, il faudrait des champs extrêmement forts si l’on ne peut pas utiliser le cortège électronique comme relais. La méthode la plus utilisée est l’observation en coïncidence du rayonnement qui conduit à l’état excité étudié et du rayonnement émis (corrélations angulaires). La distribution angulaire du rayonnement émis est mesurée par rapport à la direction (choisie comme axe Oz 轢) du rayonnement producteur. Par exemple, si, dans une réaction nucléaire ( 見, 見 ), le rayonnement 見 est mesurée dans la direction 00 ou 1800 par rapport au faisceau incident, seuls les états M = 0 sont peuplés. De même, un rayonnement 塚 émis par un niveau de spin zéro ne peuplera que les états M = 梁 1, l’axe Ozétant choisi dans la direction de ce rayonnement.

Le moment angulaire emporté par le rayonnement électromagnétique étant déterminé par corrélation angulaire, la parité ne l’est pas nécessairement. En effet, un rayonnement 塚 peut emporter un même moment sous deux formes (dites électrique et magnétique) de parités différentes. On dira que l’on a un multipôle magnétique ou électrique d’ordre L si le moment angulaire emporté est L, la parité (face=F0019 漣 1)L pour l’électrique et (face=F0019 漣 1)L+1 pour le magnétique. Physiquement, ils se distinguent par la direction du champ électrique. La détermination de la parité doit faire appel à la distribution de la polarisation rectiligne, mesurée très efficacement actuellement par des jonctions de forme géométrique appropriée. La base physique de cette mesure est le fait que, dans l’effet Compton ou dans l’effet photoélectrique, l’électron est éjecté dans la direction du champ électrique. Même sans cette mesure de polarisation, l’ambiguïté de parité peut être levée par une expérience de type réaction de transfert.

Les probabilités de transition électromagnétique (et les durées de vie) donnent également des renseignements sur le moment angulaire emporté. Ces probabilités diminuent fortement si L augmente, pour un type électrique ou magnétique donné (cf. tableau).

Les transitions Ji = 0Jf = 0 sont strictement interdites par émission d’un photon. On obtient des résultats du même genre, quoique un peu plus compliqués, si l’émission observée est du rayonnement 廓: couples e size=1-antineutrino et e +-neutrino.

Enfin, l’interaction électromagnétique du cortège électronique avec le noyau permet à celui-ci de libérer son énergie en expulsant un électron du cortège au lieu d’émettre un rayonnement 塚 qui est dit alors converti . Les taux de conversion (il y en a plusieurs puisque l’électron peut être expulsé de différentes couches) sont sensibles à la multipolarité L du rayonnement 塚; leur mesure donne donc des indications très précises. Ces transitions 塚 interdites se font par conversion ou par émission de paires.

5. Autres quantités physiques

Dans un état excité, tout comme dans l’état fondamental, le noyau a une certaine distribution d’aimantation et de charge électrique. Ces distributions se traduisent par des moments, caractéristiques de l’état.

Pour mesurer le moment dipolaire magnétique d’un état excité, on s’appuie sur le fait qu’un tel moment, placé dans un champ magnétique, a un mouvement de précession autour de ce champ avec une vitesse angulaire proportionnelle à la grandeur du moment. La distribution angulaire du rayonnement émis variera de la même façon. On doit, bien entendu, tenir compte de toutes les perturbations du milieu extérieur si le noyau est dans un solide. Cette technique (corrélations angulaires perturbées) a permis de mesurer un grand nombre de moments angulaires, et intervient en physique du solide.

Le moment quadrupolaire électrique permet de savoir si un noyau est sphérique ou non. On utilise, pour son étude, des effets secondaires dans l’excitation coulombienne. Quand un projectile chargé (de préférence assez lourd) s’approche d’un noyau mais ne peut l’atteindre à cause de la barrière coulombienne, un échange d’énergie peut se faire entre les deux, via le champ électromagnétique, transférant de l’énergie du projectile (dont la trajectoire se trouvera modifiée) au noyau (qui sera excité). Pendant la durée de vie du noyau dans l’état excité, ce noyau peut être orienté par le projectile, et, par étude soit de la modification des trajectoires, soit du rayonnement 塚 réémis par le noyau, on peut évaluer le moment quadrupolaire.

Encyclopédie Universelle. 2012.